Artykuł na temat stali borowej

UDC 621.039.531

MOŻLIWOŚCI ZASTOSOWANIA STALI BOROWYCH

W ISTNIEJĄCYCH I PRZYSZŁYCH REAKTORACH JĄDROWYCH

© 2012 D. V. Kozlov ¹ , V. D. Risovany ²

¹ Uniwersytet Państwowy w Uljanowsku

² JSC "SSC RF RIAR", Dimitrowgrad

Otrzymano przez redakcję 20.11.2012

W artykule rozpatrywane są zagadnienia zastosowania stali borowych jako materiałów absorbujących do wytwarzania elementów sterowania i ochrony. W artykule rozpatrywane są stale gatunków SB i SBYa, w których przeprowadzane jest stopowanie boru do poziomu 2,0-2,2% (mas.). Tak wysoka zawartość boru wpływa zarówno na początkowe właściwości stali, jak i na ewolucję właściwości i mikrostruktury pod wpływem napromieniowania. W artykule rozpatrywane są przykłady eksploatacji stali borowych w różnych warunkach temperaturowych i neutronowo-fizycznych, cechy akumulacji i redystrybucji helu transmutacyjnego, zagadnienia stabilności wymiarowej, zmiany plastyczności, wytrzymałości itp.

Słowa kluczowe: stale borowe, materiały absorbujące, korpusy sterujące reaktora jądrowego.

Bor, podobnie jak węgiel, ma bardzo silny wpływ na właściwości stali nawet w bardzo małych stężeniach. Wprowadzenie kilku tysięcznych procenta boru do niektórych stali konstrukcyjnych poprawia uzyskane właściwości mechaniczne, a stopowanie boru może w niektórych przypadkach służyć jako udany zamiennik stopowania z droższymi pierwiastkami.

Ponadto bor, a dokładniej jego izotop ¹⁰ B, jest jednym z najskuteczniejszych pochłaniaczy neutronów i ta właściwość jest z powodzeniem wykorzystywana w energetyce jądrowej. Najczęstszym zastosowaniem boru jest forma tabletek lub proszku węglika boru, zwykle wlewanego do cylindrycznej powłoki i tworzącego rdzeń elementu absorbującego (czyli elementu pochłaniającego neutrony). W zależności od głębokości zanurzenia absorberów w strefie aktywnej następuje wzrost lub spadek mocy strefy aktywnej, a nawet jej awaryjne wyłączenie w przypadku wystąpienia sytuacji nienormalnych. W niektórych przypadkach wystarczającą wydajność neutronowo-fizyczną można zapewnić stosując stal o zawartości boru około 1-2% jako materiał absorbujący (większa zawartość boru powoduje kruchość stali). W takim przypadku stal borowa może być stosowana jako rdzeń, z obudową wykonaną z innego materiału lub bez obudowy, pełniąc jednocześnie rolę materiału konstrukcyjnego i funkcjonalnego (absorbującego neutrony).

WŁAŚCIWOŚCI STALI BOROWYCH STOSOWANYCH W ENERGETYCE JĄDROWEJ

W Rosji praktyczne zastosowanie znalazły stale borowe gatunku SB i SBYA, których skład chemiczny podano w tabeli 1.

Wytapianie stali borowych odbywa się w piecach indukcyjnych. W tym przypadku straty boru nie przekraczają 5% początkowej zawartości. Możliwa jest obróbka przez kucie w temperaturze 1010-1150 °C. W temperaturze poniżej 1010 °C stal staje się krucha, a w temperaturze powyżej 1150 °C staje się czerwono-krucha [1, 2].

Struktura stali borowej składa się z roztworu chromu w fazie gamma żelaza i fazy borkowej (CrB, FeB), która na przekrojach metalograficznych ma kształt listwy [3, 4]. W przypadku stopowania z wolframem i molibdenem wzrasta odporność cieplna stali i rafinacja fazy borkowej, co pozwala na stosowanie stali SB-2 w wyższej temperaturze roboczej [4].

Właściwości termofizyczne stali borowych są zbliżone do właściwości stali nierdzewnych. Stale borowe mają dość wysoką odporność korozyjną podczas pracy w chłodziwie wodnym. Raczej niska ciągliwość stali borowych powoduje trudności technologiczne w kuciu, walcowaniu i prasowaniu wyrobów z nich. Spawanie stali nierdzewnych borowych w celu uzyskania spoin o wytrzymałości równoważnej materiałowi spawanemu odbywa się poprzez przygotowanie krawędzi spoin w kształcie podwójnego V i napawanie spoiny palnikiem łukowym argonowym ze specjalną elektrodą. szlifowanie ma kształt zębatki [3, 4]. Podczas stopowania z wolframem i molibdenem wzrasta odporność cieplna stali, a faza borkowa ulega rozdrobnieniu, co pozwala na stosowanie stali SB-2 w wyższej temperaturze roboczej [4].

Właściwości cieplne stali borowych są zbliżone do właściwości stali nierdzewnych. Stale borowe mają dość wysoką odporność na korozję podczas pracy w chłodziwie wodnym. Raczej niska plastyczność stali borowych powoduje trudności technologiczne w kuciu, walcowaniu i prasowaniu wyrobów z nich. Spawanie stali nierdzewnych borowych w celu uzyskania spoin o wytrzymałości równoważnej do materiału spawanego odbywa się poprzez przygotowanie krawędzi spawanych w kształcie podwójnego V i napawanie spoiny palnikiem łukowym argonowym ze specjalną elektrodą.

Tabela 1. Zawartość masowa pierwiastków stopowych w stalach borowych

Marka	Zawartość masy, %
	Fe	B	Kr	Ni	Współ	Glin	C	Mo	W
SB-2	Osnowa	2,0-2,2	17-20	32-36	-	-	-	7-9	3-4
SBYa-2		1,6-2,0	19-22	15-18	0,02	0,4	0,05	-	-

Obróbkę mechaniczną odlewów półfabrykatów ze stali borowych o zawartości boru do 2% wykonuje się przy użyciu frezów ze zwykłej stali szybkotnącej.

Odporność radiacyjną stali borowych, zgodnie z danymi podanymi w pracy [1], charakteryzuje się:

• spadek lepkości z 60 do 90% przy fluencji neutronów F = 3,10 ²⁰ cm ^-2 ;
• wzrost wymiarów liniowych próbek o 1-2% przy F= 1,10 ²⁰ cm ^-2 ;
• zwiększenie wytrzymałości na rozciąganie o 50-100

% przy F = 3,10 · ²⁰ cm ^-2 ;

• wzrost granicy plastyczności o ponad 200% przy F = 3,10 ²⁰ cm ^-2 .

Przedstawione dane wskazują, że wskazane jest wykonanie elementów organów sterujących ze stali borowych odlewanych z późniejszą obróbką mechaniczną. Niepożądane jest stosowanie tych części jako nośnych, a ich montaż na elementach nośnych powinien uwzględniać możliwość pęcznienia i zmian geometrii podczas pracy w reaktorze.

ZASTOSOWANIE STALI BOROWEJ W DZIAŁAJĄCYCH REAKTORACH

W inżynierii jądrowej stosuje się wkładki ze stali borowej o przekroju sześciokątnym lub pierścieniowym. Wkładki sześciokątne stosuje się w reaktorach WWER-440. Wkładki w postaci tulei pierścieniowych znalazły zastosowanie w szczególności w korpusach sterujących reaktorów RBMK-1000, VK-50, WWER-2 elektrowni jądrowej Rheinsberg.

Wyroby ze stali borowej SBYa-2 zbadano po eksploatacji jako część dodatkowych prętów absorbujących (AA) w elektrowni jądrowej Leningrad (RBMK-1000) przez 826 dni efektywnych przy temperaturze wody 270 °C, ciśnieniu 7,4 MPa do maksymalnej fluencji neutronów 2,1 x 10 ²¹ cm ^-2 . Na niektórych tulejach zaobserwowano pęknięcia; ich średnica wzrosła o 4,9%. Tuleje, które pozostały nienaruszone, miały zwiększoną średnicę do 1,1%. Pęknięcia i uszkodzenia tulei odnotowano po napromieniowaniu przez 608 dni efektywnych. Udział tulei z pęknięciami stanowił ponad 5% całkowitej liczby zbadanych. Głównymi przyczynami pękania tulei są zmniejszenie plastyczności matrycy metalowej pod wpływem napromieniowania i akumulacja helu utworzonego przez reakcję n z izotopem ¹⁰ B. Ponadto podczas produkcji tulei nieuchronne jest powstawanie wnęk, inkluzji i innych niejednorodności, które po napromieniowaniu stają się koncentratorami naprężeń i powodują zniszczenie. Naprężenia w tulejach powstają zarówno z wpływów zewnętrznych (ciśnienie chłodziwa, ruch produktów), jak i z nierównomiernego wypalania izotopów ¹⁰ B w przekroju poprzecznym próbek.

W pracach [5,6] przedstawiono dane dotyczące badań przepustów sześciokątnych wykonanych ze stali borowej SBYa-2, które były eksploatowane w reaktorze WWER-2 elektrowni jądrowej Rheinsberg przez siedem lat kalendarzowych do maksymalnej wartości fluencji neutronów cieplnych ^3,14,1021 cm ^-2 . Nie stwierdzono pęknięć, zmian kształtu ani otarć. Pęcznienie objętościowe materiału osiągnęło 1,7%, co spowodowało zwiększenie rozmiaru klucza o około 0,16 mm. Po wyżarzaniu w temperaturze 800 єC przez 1-3 godziny, pęcznienie objętościowe materiału wyniosło 4,3-4,7%.

Próbki o wymiarach 6x6x50 mm wycięto z powierzchni sześciokątnej. W niektórych przypadkach doszło do wybuchowego zniszczenia próbek z powodu kruchości materiału i obecności w nim dużych naprężeń. Charakterystyka wytrzymałościowa stali wzrosła prawie dwukrotnie. Podczas badania wyciętych próbek pod kątem zginania, wytrzymałość końcowa wzrosła z 630-860 MPa dla materiału nienapromieniowanego do 1100-1500 MPa po napromieniowaniu reaktorowym. Odkształcenie plastyczne zmniejszyło się odpowiednio z 0,153 - 0,293 mm do zera. Mikrotwardość matrycy wzrosła o 60% (z 1560 do 2300-2500 MPa).

Po napromieniowaniu w mikrostrukturze stali znaleziono wypełnione helem wnęki. Wnęki znajdowały się głównie wokół borków. Rozkład wnęk na przekroju poprzecznym próbek był nierównomierny. Wypalenie izotopu ¹⁰ B mierzono na 6 mm grubości ściance tulei (rys. 1). Wypalenie wynosiło 45-60% po zewnętrznej stronie tulei, 37-46% po wewnętrznej stronie i 24-33% w obszarze centralnym. Większe wypalenie izotopu ¹⁰ B na wewnętrznej powierzchni tulei w porównaniu do centralnych warstw materiału wynika z efektu "pułapki" wynikającego ze spowolnienia neutronów w wodzie wypełniającej wewnętrzną wnękę tulei.

Rys. 1. Zależność wypalenia izotopu ¹⁰ B od grubości ścianki przepustu stalowego SBYa-2 po napromieniowaniu w reaktorze WWER-2 elektrowni jądrowej Rheinsberg przez 7 lat przy fluencji neutronów 3,14 × 10 ²¹ cm ^-2

Rys. 2. Zależność zmiany średnicy (1) i gęstości (2) tulei stalowych SB-2 od fluencji neutronów (E>0,8 MeV) przy temperaturze napromieniowania 400-820 ^o C

Przepusty stalowe SB-2M były stosowane w jednostkach sterujących elektrowni jądrowej Bilibino przez 1523 dni efektywne w temperaturze 500-600 ^o C do maksymalnej fluencji neutronów 2,4 x 10 ²¹ cm ^-2 . Maksymalny wzrost średnicy przepustu (39 x 3 mm) wyniósł 1,9%. Wzrost średnicy przepustów z pęknięciami przekroczył 2,0%. W wyniku systematycznych pomiarów określono zależność wzrostu wymiarów liniowych (średnicy) od fluencji neutronów:

gdzie F to fluencja neutronów, cm ^-2 .

Sprawność pręta AR, który znajdował się stale w rdzeniu reaktora podczas jego pracy w ciągu 921 efektywnych dni, spadła o 20% w porównaniu do wartości początkowej.

Badanie objęło tuleje SB-2 ze stali borowej napromieniowane w jednostkach sterujących reaktora AST-1. Żywotność produktów wynosiła 469 dni efektywnych przy mocy reaktora 5 MW. Napromieniowanie przeprowadzono w powietrzu przy temperaturze tulei 400-820 ^o C do maksymalnej fluencji szybkich (E > 0,8 MeV) termicznych (E < 0,5 eV) neutronów odpowiednio 2,16 x 10 ²¹ i 0,84 x 10 ²¹ cm ^-2 . Po testach reaktora tuleje miały błyszczącą powierzchnię; nie wykryto widocznej korozji ani uszkodzeń mechanicznych.

W wyniku napromieniowania ze wzrastającą fluencją neutronów średnica przepustów zwiększyła się, a jednocześnie zmniejszyła się gęstość materiału (rys. 2). Maksymalne zmniejszenie gęstości i zwiększenie średnicy stali SB-2 przy fluencji neutronów 2,10 ²¹ cm ^-2 (E> 0,8 MeV) wyniosło odpowiednio 2,02 i 0,75%.

W wyniku badań metalograficznych nie stwierdzono zauważalnych różnic w strukturze stali borowej po testach reaktorowych (rys. 3). Wraz ze wzrostem fluencji neutronów materiał stawał się mocniejszy. Przy fluencji neutronów 10 ²¹ cm ^-2 (E > 0,8 MeV) mikrotwardość H wynosiła 3200 MPa, a H przy 2,10 ²¹ cm ^-2 (E > 0,8 MeV) = 4000 MPa.

Rys. 3. Struktura stali borowej SB-2

Rys. 4. Względna zmiana charakterystyk mechanicznych stali borowych w zależności od zawartości

Rys. 5. Zmiana charakterystyk mechanicznych stali borowej o zawartości boru 1% masowego pochodzącej z fluencji neutronów [7]: granica wytrzymałości (1); twardość (2); wydłużenie (3)

Podobne wyniki podano w [3, 4]. Badano stal borową o szerokim zakresie zawartości boru: 0,3-3,0%. W austenitycznych stalach nierdzewnych borowych o zawartości boru ¹⁰ B od 0,5 do 1,0%, napromieniowanych do fluencji neutronów 1 10 ²⁰ cm ^-2 , wymiary zwiększyły się o 1-2%, a przy 35% wypaleniu izotopu ¹⁰ B wymiary zmieniły się odpowiednio o 2,3 i 4,2.

% odpowiednio. W wyniku napromieniowania szeregu

W stalach borowych w temperaturach 530-660 i 750-870 ^o C zmieniała się ich struktura, objętość i właściwości mechaniczne.

Przedstawiono wyniki zmian właściwości mechanicznych stali borowych w zależności od zawartości boru (rys. 4.) [7]. Wraz ze wzrostem zawartości boru od 0,25 do 1% twardość HR wzrosła 2,8-krotnie, wytrzymałość graniczna  _w wzrosła o 1,4

razy, plastyczność zmniejszyła się ponad 2-krotnie, a odporność na obciążenia udarowe aż 4-krotnie.

Wykazano, że wraz ze wzrostem fluencji neutronów na wczesnych etapach napromieniowania obserwuje się gwałtowny wzrost wytrzymałości końcowej. W przypadku stopu o zawartości boru 1% wytrzymałość wzrasta o 50% przy fluencji neutronów 5 1020 cm-2 (rys. 5). W tym przypadku plastyczność spada niemal do zera. Późniejsze napromieniowanie wiąże się ze spadkiem wytrzymałości materiału, a przy fluencji neutronów 1 1021 cm-2 staje się ona dwukrotnie mniejsza od wartości początkowych. Podczas napromieniowania zmieniała się również twardość materiału, która przy fluencji neutronów 1 1021 cm-2 wzrosła prawie 2-krotnie. Dalszemu napromieniowaniu nie towarzyszył wzrost twardości [7].

Jak widać z powyższych danych, akumulacja ta jest dość znacząca i powoduje zarówno wzmocnienie, jak i pęcznienie radiacyjne produktów. Pęcherzyki helu o wystarczająco wysokiej fluencji są wykrywane na granicach borków, a napromieniowanie w średnich i wysokich temperaturach (400 ⁰ C i powyżej) prowadzi do ich powstawania daleko od cząstek faz zawierających bor. Nierównomierność wypalenia ¹⁰ B na przekroju produktów prowadzi do nierównomiernego pęcznienia i wystąpienia znacznego gradientu naprężeń mechanicznych. Wraz ze spadkiem plastyczności spowodowanym hartowaniem radiacyjnym ułatwia to występowanie pęknięć. Jednocześnie wykryte efekty zależą w znacznym stopniu od parametrów napromieniowania, takich jak temperatura napromieniowania, widmo neutronów, skumulowana fluencja, a jednocześnie można je wyrównać, zmieniając konstrukcję elementów pochłaniających. Na przykład naprężenia mechaniczne, które powstają, gdy grubościenna tuleja pęcznieje, można zmniejszyć, zastępując ją kilkoma cienkościennymi tulejami zagnieżdżonymi jedna w drugiej itp.

Jednocześnie przy umiarkowanych fluencjach możliwe jest stosowanie stali zawierających bor w dość wysokich temperaturach rzędu 500-700 ⁰ C. Pozwala to mówić o nich jako o materiałach kandydackich przede wszystkim do bloków reaktorowych z wodą pod ciśnieniem, które są obecnie opracowywane. Szczególnie interesujące może być zastosowanie takich materiałów absorbujących w reaktorach typu KLT-40 i podobnych, które są opracowywane dla pływających elektrowni jądrowych, gdzie stosunkowo niska intensywność energetyczna strefy aktywnej i niska temperatura pracy pozwalają założyć długi okres eksploatacji.

DYSKUSJA

Wysoka zawartość boru niezbędna do zapewnienia odpowiedniej wydajności neutronowej jest przyczyną głównego zjawiska akumulacji i redystrybucji transmutacyjnego helu, wywoływanego neutronami.

WNIOSEK

• Wpływ napromieniowania neutronami na mikrostrukturę i właściwości mechaniczne stali zawierających bor przejawia się w "tradycyjnym" umocnieniu, zmniejszeniu plastyczności i kruchości związanej z powstawaniem defektów radiacyjnych, a także w akumulacji i dyfuzyjnej redystrybucji helu transmutacyjnego powstającego w trakcie reakcji ¹⁰ B(n, alfa).
• Akumulujący się hel, oprócz wpływu na właściwości mechaniczne, jest przyczyną pęcznienia radiacyjnego, prowadzącego do zmian kształtu części, a w konsekwencji znacznych gradientów naprężeń w grubościennych konstrukcjach. W pewnym stopniu wzrost pęcherzyków helu i związane z tym pęcznienie zmniejsza się wraz ze spadkiem temperatury poniżej 350-300 ^° C.
• Zastosowanie tego typu materiałów absorbujących w reaktorach typu KLT-40 i podobnych, opracowanych dla pływających elektrowni jądrowych, gdzie stosunkowo niska energochłonność strefy aktywnej i niska temperatura pracy pozwalają założyć długi czas eksploatacji, może być obiecujące.

Praca została wykonana przy wsparciu Ministerstwa Edukacji i Nauki w ramach Federalnego Programu Celowego "Kadry naukowe i naukowo-pedagogiczne innowacyjnej Rosji" na lata 2009-2013 oraz zadania państwowego na lata 2012-2014.

LISTA REFERENCJI

• Emelyanov I.Ya., Efanov A.I., Konstantinov L.V. Podstawy naukowe i techniczne sterowania reaktorem jądrowym. Moskwa, Energoizdat, 1981, 360 s.
• Prus LB, Byron ES, Thompson JF Nucl. Sci. Eng., 1958. V.4.R.415.
• Emelyanov I.Ya., Grebennikov R.V., Sergeev B.S. i in. Wpływ wolframu i molibdenu na odporność na promieniowanie stopu bor-chrom-żelazo-nikiel. Materiały konferencji CMEA "Energetyka jądrowa, cykle paliwowe, nauka o materiałach radiacyjnych" Moskwa, CMEA Publishing House, 1971, s. 495-505
• Kotelnikov Yu.G., Ponomarenko V.B., Chernyshov V.M. i in. Aktualny stan problemów materiałów absorbujących dla reaktorów jądrowych o różnym przeznaczeniu. Materiały z trzeciej interdyscyplinarnej konferencji na temat nauki o materiałach reaktorowych. Dimitrovgrad, 1994. Tom 1. S. 12-25.
• Kuznetsov S.A., Ponomarenko V.B., Melamed V.E. i in. Odporność na promieniowanie materiałów pochłaniających dla organów sterujących systemu sterowania i ochrony reaktorów jądrowych elektrowni jądrowych // Zbiór sprawozdań Międzynarodowej Konferencji Nauki o Materiałach Radiacyjnych. Charków: KhPTI, 1990. Tom 3, s. 189-198.
• Murgatroyd RA, Kelly BT Technologia i ocena materiałów pochłaniających neutrony. J. Atomicenergyreview. 1977. v.15. Nr 1. P.3-74.
• Sprawozdanie z głównych prac badawczych przeprowadzonych w roku 2000. Dimitrowgrad: Państwowy Ośrodek Naukowy Rosyjskiego Instytutu Badawczego Reaktorów Atomowych, 2001. S.43-44.
• Khudyakov A.A., Ostrovsky Z.E., Risovany V.D. i in. Stan stopu SBYa po 31 latach eksploatacji w reaktorze VK-50 // Energia Atomowa. 2002. Tom 92. Wydanie 2. S. 114-118.